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非均相催化调节器的超分子纳米管及其催化性能研究获新进展
更新日期:2017-11-10  

  相对于均相催化,非均相金属催化在环境保护和经济节能方面具有较多优势受到了众多研究者的关注。然而,金属催化剂在反复进行的反应过程中容易聚沉,为此,不得不利用多孔高分子、树状聚合物、硅氧化合物,以及MOFs等介孔材料阻止金属团聚,稳定金属催化能力。尽管可以利用技术制备具有微孔、介孔、大孔性质的有序或无序的多孔材料,提高金属催化性能,但是,大多数材料在水或有机媒介中分散性差、结构不稳定、容易聚沉。并且,非均相反应最大的缺点是无法控制反应的进程,一旦开始反应将一直进行至结束。作为杂化的芳香烃的衍生物,刚柔两亲性分子通过组装极易形成有序的多孔结构,在水或有机溶剂中具有良好的分散性和稳定性。 

  图来源:Angew. Chem. Int. Ed. 

  近日,中山大学黄哲钢教授课题组通过刚柔V形三嵌段超分子的层层组装,制备了一种三明治结构的大小均一的介孔管。其中,三明治结构对钯离子具有稳定的配位能力,可作为超分子钯催化剂。实验结果表明,新型超分子催化剂在短时间、室温、有氧条件下对卤代苯的C-C偶联反应具有超强的反应活性,其转化率接近100%。相对于一般的非均相催化载体,此超分子催化剂具有实时调控反应进程的功能,并利用超分子组装及解组装的方法明显提高了金属催化剂的重复利用率。借助超分子催化剂的调控性和反应匹配性,对多个反应位点引起的聚合,成功实现了单向催化。 

  研究成果“Supramolecular Nanotubules as a Catalytic Regulator for Palladium Cations: Applications in Selective Catalysis发表于911日出版的Angew. Chem. Int. Ed. 上(DOI: 10.1002/anie.201706373 

  图来源:Angew. Chem. Int. Ed. 

(来源:中山大学