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球状稀土团簇组装及磁交换“指纹谱”研究取得新进展
更新日期:2017-11-10  

  构筑接近完美的中空纳米球状金属团簇化学合成上具有极大都挑战,但这类化合物作为二维物理体系的等价物对于自旋涨落及磁交换的研究具有重要意义。 

  近日,西安交通大学郑彦臻教授带领的研究团队采用配体控制可控水解的方法,通过溶液化学和溶剂热化学反应成功地制备出四例球状钆基团簇化合物,并成功俘获两个中间体簇合物。这四个球状簇合物的核结构均具有很高的对称性,其大小也随着核数的增加由1.2 nm逐渐增加到2.0 nm左右。经过拓扑结构分析表明,这些簇合物都是由较小的三角形、四边形、五边形和六边形等次级构筑基元通过共顶点、共边和共面的方式连接成整体的球状结构。其中,Gd20Gd50均呈现出少见的近Ih对称性,而Gd32呈现出严格的Oh对称性,Gd60呈现出略微变形的近Oh对称性。作者表示,实验及基于海森堡模型的蒙特卡洛理论研究表明这系列化合物均具有弱的反铁磁磁交换作用。通过脉冲高场磁化强度数据测试表明不同的簇合物的磁交换与结构中的Gd-O-Gd键角息息相关,具有明显的规律性,可推导出J= 0.0072φ−0.85245 (cm−1)的关系。更有意思的是不同磁交换体系对应明显不同的磁化强度微分曲线,这种磁构关系有望作为这些大型稀土基簇合物在强磁场下的指纹谱,用于鉴定该类化合物。 

  相关研究成果以“Topological Self-Assembly of Highly-Symmetric Lanthanide Clusters: A Magnetic Study of Exchange-Coupling‘Fingerprints’ in Giant Gadolinium(III) Cages为题于1016日在线发表在《美国化学会志》期刊上(DOI: 10.1021/jacs.7b09996)。 

图来源:J. Am. Chem. Soc.

  (来源:西安交通大学