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Energy Environ. Sci:构筑核-双壳层电极材料应用于柔性高能量密度锂离子电池
更新日期:2018-07-19  

  柔性锂离子电池由于其高能量密度等优点,在柔性可穿戴电子设备领域具有广泛的应用前景。但如何设计和制备高性能储能电极材料和研制柔性锂离子电池仍然面临着科学挑战。 

  近日,中山大学化学学院童叶翔教授和广州大学刘兆清教授在设计柔性锂离子电池负极材料上取得了新进展,以表面刻蚀剥离处理的碳布为基底(CC@EC),水热法生长NiCo2O4(NCO)纳米线阵列。当其应用于锂离子电池负极时,表现出了优异的储锂性能。作者通过DFT计算发现,NCOCC@EC具有强的相互电子作用、在锂离子传输过程中具有更低的反应能垒。此外,作者进一步通过原位拉曼光谱阐明了CC@EC基底对电极材料储锂性能提升的贡献因素。在此基础上,获得了具有高载量下高能量密度(314 Wh/kg)的全柔性锂离子电池(总重量为281 mg),具有出色的柔韧性和良好的储能性能,为未来的便携能源开启了新的方向。该工作已发表于《能源与环境科学》期刊上Energy Environ. Sci., 2018, 11, 1859-1869, DOI: 10.1039/C8EE00522B),题目为“Achieving High Gravimetric Energy Density for Flexible Lithium Ion Batteries Facilitated by Core-Double-Shell Electrodes”。 

  1.形貌表征:(a) CC@EC (b) CC@EC@NCOSEM图。(c) CC@ECNCO纳米线接触部位的SEM图。(d) CC@ECNCO纳米线接触部位的TEM图。(e-j)元素分布图及选区电子衍射图。(k) CC@EC@NCOHRTEM图。 

  透射电镜结果显示,经过刻蚀处理的碳布表面形成核-壳结构,且质量相比之前具有明显的下降。在这种表面粗糙的碳布上生长的NCO纳米线具有很强的相互作用力,经过长时间超声处理形貌无明显变化。 

  作者通过理论研究计算发现:NCO@CC@ECCo的电荷要明显低于NCO@CCNCOCo的电荷,表明CC@ECCNCO之间的相互作用主要集中在Co原子周围,使得Co原子在电化学反应过程中更容易活化。XPSRaman测试结果进一步验证了该结论,同时材料中含有较多的缺陷结构,有利于提升材料的电子传导率。 

  随后,作者测试了NCO@CC@EC复合材料作为锂离子电池负极材料的电化学性能。在首次放电容量可以达到6.39 mAh/cm2。在2.5 mA/cm2的比电流下,400次循环后容量高达600 mAh/g,容量保持率为91%。同时展示出更优异的倍率性能。作者通过进一步的研究发现,改性之后的碳布CC@EC由于其更大的比表面积和更好的电导率也具有明显的容量贡献。 

  最后,作者为了考察CC@EC@NCO电极在全电池中的电化学性能。选择了目前商业化的LiNiCoMnO2作为全电池的正极。在整体器件总质量达到281 mg的情况下,获得了具有高载量下高能量密度(314 Wh/kg,比容量可以达到157 mAh/g (电流密度为5 mA/cm2),同时显示出优异的机械稳定性(157 mAh/g),经过200次折叠。 

2.柔性全电池性能:(a) 柔性器件示意图。(b) CC@NCOCC@EC@NCO为阳极,CC@EC@LNCMO为阴极的全柔性锂离子电池的倍率性能。(c)CC@EC@NCO//CC@EC@LNCMO柔性锂离子电池装置图。(d) CC@EC@NCO//CC@EC@LNCMO柔性锂离子电池在5 mA时的充放电曲线。(e)CC@EC@NCO//CC@EC@LNCMO柔性锂离子电池在不同弯曲次数下的循环稳定性。

  (摘自能源学人公众号