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吉大&剑桥Nature:突破传统发光机制!27%量子产率的红光OLED
更新日期:2018-11-27  

图1 发表的论文截图

共同通讯作者:李峰教授(吉林大学)、Richard H. Friend教授(剑桥大学)

共同第一作者:艾心(吉林大学)、董圣之(吉林大学)、Emrys W. Evans博士(剑桥大学)


1122日,《自然》杂志刊发了吉林大学李峰教授研究团队和剑桥大学Richard H. Friend教授研究团队合作论文高效双线态自由基发光二极管Efficient radical-based light-emitting diodes with doublet emission, Nature, 2018, 563, 536-540, DOI: 10.1038/s41586-018-0695-9),吉林大学为第一完成单位。同期的News and Views栏目中以Efficiency breakthrough for radical LEDs为题对该工作进行评述

发光器件是显示与照明领域中的关键元件,相比于传统发光二极管(LED),基于有机发光材料的有机发光二极管(OLED)因具有对比度高、超薄以及可弯曲等优点,在显示与照明领域拥有巨大的市场价值与应用前景,并已部分应用于手机、手表、电视等设备的显示屏幕。由于OLED中生成比例达75%的三线态激子通常因跃迁禁阻而不发光,因此,如何利用三线态激子实现100%的内量子效率(IQE)已成为OLED领域近30年来的研究热点和难点。迄今为止,科学家们主要通过采用磷光和热活化延迟荧光(TADF)的发光方式,利用电致发光过程中产生的单线态和三线态激子,从而达到100%IQE

李峰教授团队从事OLED研究取得系列进展。在认识到三线态激子跃迁禁阻的本质之后,提出了双线态激子发光的OLED发光新原理,利用自由基发光材料在OLED的发光区中只形成双线态激子,双线态激子没有跃迁过程中的自旋禁阻问题,器件的IQE理论上是100%,从而避开了长久以来的三线态激子的利用问题。基于此,李峰教授研究团队于2015年首次将有机发光自由基TTM-1Cz应用于OLED发光层制得了红光器件,并证实器件的发光来源于双线态激子(Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 7091-7095);随后的研究工作中,研究团队不断改良自由基发光材料及器件结构,使得器件效率不断提高,同时还证实了基于有机发光自由基的OLED可以实现100%的双线态激子生成比例(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 35472-35478; Chem. Mater., 2017, 29, 6733-6739; J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 6644-6648);研究团队还首次制备出了稳定的室温发光二苯甲基自由基,拓展了发光自由基的材料体系(Angew. Chem., Int. Ed., 2018, 57, 2869-2873)。


2 自由基TTMTTM-3NCzTTM-3PCz的分子结构

在前期研究的基础上,李峰团队以TTM自由基作为核心,以PCzNCz两个咔唑衍生物作为给体(Donor),得到了两个高效的电荷转移态(CT红光自由基TTM-3NCzTTM-3PCz(如图2所示)。这种Donor-Radical结构的分子设计大幅提高了发光自由基分子的稳定性以及发光效率,两个分子甲苯溶液中的光致发光效率分别达到49%46%,其掺杂薄膜的光致发光效率分别达到90%61%


3 基于TTM-3NCzTTM-3PCzOLED的能级结构以及EQE曲线

通过与Richard H. Friend团队合作,以TTM-3NCzTTM-3PCz掺杂薄膜为发光层制备的OLED最大EQE分别达到27%17%(如图3所示),其中27%EQE已接近100%IQE的理论极限值,是目前为止已报道的深红光/近红外光发光二极管(LED)中的最高值。同时,瞬态光谱和理论计算结果表明:器件的发光来自于自由基双线态激子SOMO(单占分子轨道)→HOMO(最高已占轨道)的跃迁。

作者表示,该研究成果是OLED研究领域的重大突破,展现了发光自由基在有机光电领域的应用前景,为OLED的研究开辟了新的方向。


4 SOMOHOMO

(来源:吉林大学化学学院