基于负载型贵金属的硝基加氢反应是生产众多化工原料的重要催化反应。然而,由于贵金属的储量稀少,价格昂贵,粒子易于团聚以及易失活等缺点,其广泛应用受到了很大的限制。因此,发展基于非贵金属的催化体系势在必行。
在科技部973计划和国家自然科学基金等项目资助下,福建物构所中科院功能纳米结构设计与组装重点实验室易志国研究团队潘晓阳博士利用氮化碳作为多功能模板,通过对二氧化钛的晶相、形貌和缺陷结构的原位调控,实现了将廉价易得、稳定性高但却无催化活性的二氧化钛转变为具有高室温硝基加氢活性的氮掺杂、富缺陷的二氧化钛-碳复合纳米片。其室温选择性硝基加氢活性不仅可媲美负载型金纳米催化剂,而且具有更为优异的稳定性。结合电子自旋共振分析以及一系列的控制实验,该团队深入分析了硝基还原的过程并提出了一种基于缺陷和掺杂原子的反应机制。相关成果已发表在ACS Catalysis, 2017, 7 (10), pp 6991–6998。
此前,该团队还利用类似的方法实现了温和条件下乙烯和甲烷等小分子碳氢的高效氧化(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8 (16), pp 10104–10108;J. Mater. Chem. A, 2017,5, 18998-19006; Phys. Chem. Chem. Phys., 2016,18,31400-31409; Nature Commun.2016, 7:12273 doi: 10.1038/ncomms12273)。
论文全文链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.7b02322
(易志国课题组供稿)