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福建物构所Acc. Chem. Res.综述: 多孔金属/共价有机框架热催化、电和光催化二氧化碳转化为高附加值产物
更新日期:2023-03-24  


1. 晶态多孔框架催化CO2转化示意图

利用热催化、电催化和光催化方式转化CO2能够降低空气中CO2浓度并生成高附加值化学品,是实现CO2资源化利用的重要途径晶态多孔金属有机骨架(MOFs)和共价有机骨架(COFs因其具有组成结构明确、比表面积大、CO2吸附能力强、活性位点可调等优点近年来被广泛用于高效热、电和光催化CO2转化,并成为催化领域的热门课题之一

近日,中科院福建物构所曹荣课题组系统总结了该团队在利用MOFsCOFs进行热催化、电催化和光催化CO2转化方面的工作,揭示了MOFs/COFs用于CO2催化转化的构效关系。在热催化方面,首先介绍了一种具有永久孔隙度和流动性的咪唑鎓盐功能化的多孔MOF液体作为CO2储存器,并将其转化为环状碳酸酯的工作。其次,提出通过网络化学和后合成修饰(PSM)的方法制备了咪唑鎓盐功能化的MOFs催化剂用于热催化CO2环加成合成环状碳酸酯,避免了TBAB等助催化剂的使用,从而简化繁琐而昂贵的纯化过程。在电催化方面,详细阐述了一系列具有快速电子传输能力的二维导电MOFCOF材料的优势和发展前景。主要是利用全π共轭的酞菁构筑单元制备具有优异电子传递能力的本征二维MOFsCOFs纳米片,同时也将具有强电子转移能力的单体整合到金属卟啉基COF框架中,用于高效电催化CO2还原为CO。这些材料具有优异的电流密度,优于已有报道的传统MOFCOF催化剂。另外Cu2O量子点和Cu纳米颗粒(NPs)可以均匀分散在多孔导电MOF/COF上,得到协同或者串联催化剂,以高选择性催化CO2还原为CH4C2H4在光催化CO2还原方面,系统描述了在促进CO2光催化过程中的电子-空穴分离方面所做的努力。重点集中在MOF中配位球的调节,MOF异质结的构筑以及MOF薄膜的工程设计,以促进光催化CO2的还原。最后,本文讨论了目前MOFsCOFsCO2转化研究中的存在问题,并针对如何制备高效的CO2吸附和转化的多孔催化剂提出了一定的建议。

相关结果近期在线发表于美国化学会Accounts of Chemical Research . 2022, 55, 2978综述期刊上,文章第一作者为中国科学院大学博士研究生巫秋金,曹荣研究员和黄远标研究员为共同通讯作者。

近年来该团队致力于设计多孔框架材料应用于CO2研究,取得了一系列进展Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202215687; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207478; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17108; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20915; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25485; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 23641; Natl. Sci. Rev. 2022, 9, nwab157Chem. Sci. 2017, 8, 1570)。

标题:Thermo-, Electro-, and Photocatalytic CO2 Conversion to Value-Added Products over Porous Metal/Covalent Organic Frameworks

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.accounts.2c00326

(曹荣课题组供稿)