荧光传感技术因其具有高选择性、非破坏性、易于操作、可视化、便携性、可实时检查等优点，在分析化学和生物医学等领域得到广泛的应用。尽管如此，传统的荧光检测方法由于其“一对一”化学计量型传感机制固有的局限性，导致其灵敏度难以进一步提高。通常情况下，一个目标待测分子只与一个（或最多几个）荧光分子相互作用，导致其仅能改变几个荧光分子的发射行为，因此对整个系统的荧光发射几乎没有影响。因此，要产生可探测到的荧光信号变化，需要大量的目标待测分子，灵敏度难以提高。为了解决上述挑战，一种可能的解决方案是开发一种类似于“一对多”链式反应的感知机制，其中一个目标待测分子可以与多个分子相互作用，或触发/破坏一个能够放大荧光信号的链式反应，使得其对整个体系荧光发射的影响呈指数级增加。这种机制类似于多米诺骨牌效应。尽管这种“多米诺骨牌效应”感知机制具有巨大的优势，但迄今为止尚未报告过，主要原因在于其高复杂性以及缺乏构建这种多米诺链的分子功能体系。

在前期研究工作中，结构化学国家重点实验室黄伟国研究团队通过引入菲啶单元构筑大 共轭体系的荧光分子，精确调控探针分子和聚合物之间的polar- 相互作用及电荷转移路径，发展了一类反刚致变色荧光分子探针设计策略。在此基础上，研究团队成功地构建了一种类多米诺骨牌效应的传感机制。该多米诺骨牌链由一个荧光分子（例如PTF1）和多达40条非发射聚合物链（pPFPA）组成，其中包含数千个重复单元（PFPA）。由荧光分子PTF1充当多米诺骨牌的触发器，通过极性- 相互作用与周围的聚合物重复单元（PFPA，即多米诺骨牌块）相互作用，使位于570nm处的黄色荧光信号显著放大。在接触目标待测分子后，基于PTF1-pPFPA的多米诺链会迅速分解，使得黄色荧光信号呈指数形式降低，与此同时，荧光分子PTF1的蓝色本征发射得到恢复。基于此，研究团队实现了一种超灵敏的胺的检测方法，其灵敏度较传统的荧光检测方法提高了3~ 4个数量级。同时该多米诺骨牌链对伯胺、仲胺和叔胺具有很好的区分能力。该成果以“In-situ Optically Detect Amines at Parts-Per-Quadrillion Level by Severing the Through-Space Conjugated Supramolecular Domino”为题，近期发表于Journal of the American Chemical Society。黄伟国研究员为本文的通讯作者。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11480 

基于多米诺骨牌效应的荧光检测机制

（黄伟国课题组供稿）