题 目:碳化钼负载型催化剂:CO/CO2加氢制含氧化合物及其动态碳层促进机制
报告人:袁友珠 教授
单 位:厦门大学
时 间:2026/9/22 09:00
地 点:嘉锡楼三层305报告厅
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附简介:
袁友珠,厦门大学教授/博士生导师,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室(厦门大学)主任。受聘担任中国化学会催化委员会和均相催化委员会委员,“催化学报”、“洁净煤利用”、“无机盐工业”和“Carbon Future”等杂志编辑;主要研究方向为用于碳基高值化学品合成催化剂制备与构效关联,在选择性加氢、合成气制乙二醇/低碳醇、生物木质素和CO2高值转化利用等方面,主持国家基金重点/面上项目,科技部973/863/国家重点研发计划项目课题等30余项,在Science,Sci. Adv.,Nat. Commun.,ACIE和JACS等国内外学术期刊发表210余篇论文,H因子54,获授权发明专利30余件。获中国高校自然科学二等奖,先后入选教育部优秀骨干教师、福建省百千万人才工程/A类高层次人才、厦门市拔尖人才/优秀教师/A类高层次人才等称号;合作成果“温和压力条件下实现乙二醇合成”入选2022年度中国科学十大进展。
报告摘要
通过“焙烧-渗碳”一锅法制备Mo2C负载CuCo合金催化剂,在其表面沉积石墨碳层,实现合成气转化醇-烯联产:在240 °C和3.0 MPa条件下,醇-烯选择性达80%,烷烃副产物仅约10%。研究证实,碳层表面碳物种可经“碳消耗-补充”动态循环持续参与反应,提供CHx中间体、促进CO–CHx偶联,同时抑制烷烃生成与积碳;其疏水性还可抑制水煤气变换副反应、减少CO2生成并稳定CuCo合金。在80%的CO转化率下,增值产品碳收率达39%,为常规催化剂4倍,稳定运行超500 h,揭示了表面碳层在合成气转化中的催化作用。在此基础上,开发一维Mo2C纳米带负载和碳层包覆的CuFe催化剂,疏水碳层抑制水煤气变换副反应及CuFe相分离,增强Cu–Fe相互作用,并沿袭上述“碳消耗-补充”动态循环调控CO与H2活化,在130–190 ℃低温下醇选择性达71%(C2+醇占60%),CO2和CH4选择性低于10%,碳利用率达90%,为节能合成C2+醇提供新思路。进一步将痕量Rh引入渗碳过程,诱导MoC原位相变,省去传统拓扑变化步骤,获得原子级分散的Rh并形成不对称Rh–Mo局域环境,Rh亲碳性与Mo亲氧性协同促进CO2弯曲变形与C=O键断裂,110 ℃下甲醇选择性达95%,100 h性能稳定,仅副产少量CH4和CO,且碳动态迁移稳定Rh单原子,为温和条件制甲醇、提高贵金属原子利用率开拓了新途径。